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李玉良院士团队Chemical Society Review观点:2D石墨炔:一种新兴碳材料

发布:科学材料站

  石墨炔(graphdiyne, GDY)是一种新兴的二维碳材料,是具有中国自主知识产权的新发现,是当前国际上高度关注的研究领域。我国科学家在国际上一直引领该领域发展。中国科学院科技战略咨询研究院、中国科学院文献情报中心与科睿唯安联合向全球发布了《2020研究前沿》报告,"石墨炔研究"入选化学与材料科学领域Top10热点。自2010年中国科学院化学研究所李玉良院士团队首次成功制备以来,石墨炔即在催化、能量转换与存储、电学、光学、信息、智能器件等众多领域的基础科学和应用科学研究中表现出巨大的潜力,并取得了许多新能源界关注的原创性研究成果,推动了碳材料科学的快速发展。近日,中国科学院化学研究所李玉良院士团队于2022年3月7号在Chemical Society Review上发表题为"2D graphdiyne: an emerging carbon material"的综述文章。在该综述中,作者深刻分析了石墨炔科学的基础研究,系统介绍做为新兴碳材料石墨炔在化学生长、薄膜层数可控性、以及多维度石墨炔聚集态结构可控制备和表征,然后,全面介绍了近年来石墨炔作为一门新兴科学在催化转化、能量转化与存储、光电转化、生命科学、信息智能转化及器件等领域的基础和应用研究。并深刻展望了石墨炔材料在未来10-20年的挑战与机遇。

 

石墨炔基金属原子催化剂高效合成氨

发布:《中国科学》杂志社

  如何实现在常温、常压下将氮(N2)高效还原成氨(NH3)一直受到科学界和工业界广泛关注。发现具有变革性催化性能的合成氨催化剂,实现常温常压下高选择性、高产率合成氨,仍然是该领域面临的巨大挑战。原子催化剂因其独特的结构和性质而表现出高原子利用率、高反应活性和高反应选择性等优点,一直是催化领域的研究前沿。相比于传统单原子催化剂,石墨炔基金属原子催化剂具有独特的化学结构、电子结构、高催化活性和选择性等特点,是有望实现常温常压下高选择性、高产率合成氨的关键催化剂。中国科学院化学研究所李玉良院士团队于2020年8月28号在《国家科学评论》(National Science Review, NSR)发表题为"Graphdiyne-based metal atomic catalysts for synthesizing ammonia"的研究论文,他们利用石墨炔(GDY)丰富的化学键、高共轭π电子离域、表面和孔洞结构,提出了金属离子锚定-电子转移-自还原的零价金属的稳定过程,成功在石墨炔上锚定了零价钯金属原子。实现了金属原子与石墨炔本体的不完全电荷转移,大大增加了催化剂的活性位点和催化活性位点数量最大化以及活性组分的高度分散,并成功应用于高选择性、高活性电催化合成氨反应中。

 

李玉良院士团队J. Am. Chem. Soc.: 高选择性、高活性合成氨及产氢双功能石墨炔原子催化剂

发布:学研汇

  中科院化学所李玉良院士团队从理念上创新,提出了锚定零价钼原子的新策略,成功在石墨炔表面负载了零价钼原子(负载量高达7.5 wt.%),并实现了其表面活性组分的高度分散,构筑了双功能石墨炔基零价钼原子催化剂(Mo0/GDY),并将其成功应用于高选择性、高活性电催化合成氨和产氢反应中。作为封面文章于2019年5月31日在J. Am. Chem. Soc.上发表了题为"Highly Efficient and Selective Generation of Ammonia and Hydrogen on a Graphdiyne-Based Catalyst"的研究论文。该催化剂在室温和常压下在电化学合成氨(ECNRR)和水溶液中的析氢反应(HER)中表现出优异的选择性和活性,是第一种用于高效和选择性地合成氨的原子催化剂。该催化剂结构明确,性能优异,是新一代原子催化剂,为解决高压、高温和高污染传统催化合成氨方法打下坚实基础。

 

我国学者在零价金属原子催化研究方面取得重要突破

2018年04月19日    作者:黄宝晟,康强,陈拥军    发布:化学科学部

  过渡金属原子催化剂是催化领域的研究前沿,目前过渡金属单原子催化剂主要是以团簇的形式存在,价态不能确定或不是整数价态。近几年来科学家们一直期待零价过渡金属原子催化剂的出现,因此,制备零价过渡金属原子催化剂是催化领域的巨大挑战。李玉良研究团队2010年首次化学合成了碳新同素异形体—石墨炔,开拓了碳科学研究的新领域,从石墨炔特殊的化学结构和电子结构出发在理论上和实验上成功解决了该领域的系列基础科学问题,拓展了石墨炔在催化、能源、电化学驱动器以及光电性质等方面的研究。在国家自然科学基金委员会重大项目(项目编号:21790050)资助下,中国科学院化学研究所李玉良院士团队建立了原子催化的新理念,改变了传统的催化观念,实现了该领域至今没破的难题。提出通过石墨炔的炔键、超大的表面和孔洞结构与过渡金属催化原子之间的协同作用,在石墨炔上成功负载了过渡金属Ni和Fe等零价原子并实现了其表面活性组分的高度分散,解决了传统载体上作为团簇存在的单原子催化剂易迁移、聚集和电荷转移不稳定等关键问题。石墨炔负载的零价过渡金属催化剂在催化过程中展示了高的稳定性,催化剂中金属含量仅有传统单原子催化剂的万分之一,但催化性能更为优异,过电位0.2 V时,该催化剂质量活性是Pt/C(20 %)的34.6倍,该铁和镍催化单位面积最大活性位点数分别是(2.56 ×1016)和(2.38×1016),分别是Pt(111) (1.5×1015)的17倍和15.8倍,并在酸体系下显示了超高的稳定性。原子催化剂的出现为发展新型高效催化剂开拓了新的方向。该研究成果以"Anchoring zero valence single atoms of nickel and iron on graphdiyne for hydrogen evolution"为题于2018年4月13日在Nature Communications(《自然-通讯》)上在线发表。